電力新聞節(jié)能環(huán)保【引語】一百多年以來，“哈伯－博施”（Haber-Bosch）固氮法作為工業(yè)上應用最為廣泛的合成氨工藝，為社會發(fā)展和科技進步作出了巨大貢獻。然而，此工藝需要嚴苛的反應條件，為實現(xiàn)反應所需要的高溫高壓環(huán)境每年都會對全球能源產(chǎn)生巨大的耗費

【引語】一百多年以來，“哈伯－博施”（Haber-Bosch）固氮法作為工業(yè)上應用最為廣泛的合成氨工藝，為社會發(fā)展和科技進步作出了巨大貢獻。然而，此工藝需要嚴苛的反應條件，為實現(xiàn)反應所需要的高溫高壓環(huán)境每年都會對全球能源產(chǎn)生巨大的耗費

2017-10-01 00:55:00 · 風電網(wǎng) 閱讀：501

【引語】

一百多年以來，“哈伯－博施”（Haber-Bosch）固氮法作為工業(yè)上應用最為廣泛的合成氨工藝，為社會發(fā)展和科技進步作出了巨大貢獻。然而，此工藝需要嚴苛的反應條件，為實現(xiàn)反應所需要的高溫高壓環(huán)境每年都會對全球能源產(chǎn)生巨大的耗費。作為反應原料，天然氣也是人類社會可持續(xù)發(fā)展賴以生存的重要能源，同時大量反應產(chǎn)物包括溫室氣體的排放也會威脅地球環(huán)境。因此，改進傳統(tǒng)的工業(yè)固氮技術，尋求高效、低耗、清潔的固氮合成氨方法已成為近幾年的研究熱點。近年來，半導體光催化實現(xiàn)還原氮氣、制備氨氣因其高效清潔而引起全世界的極大關注。近日，Materials Horizons期刊在線發(fā)表了由武漢理工大學李能教授與新加坡A*STAR的Wee-Jun Ong博士（共同通訊作者）撰寫的綜述論文 “Photocatalytic Fixation of Nitrogen to Ammonia: State-of-the-Art Advancement and Future Prospects”。論文的第一作者是武漢理工大學博士一年級學生陳星竹。文章對半導體及其復合結構光催化固氮產(chǎn)氨進行了系統(tǒng)的總結概括，并對未來研究方向進行了探討和展望。

一、 N2光催化轉化概述

N2分子由于氮氮三鍵相對穩(wěn)定難以解離，表現(xiàn)為化學反應惰性，且其質子親和能力很差，使得電子傳輸和Lewis酸堿反應受阻。此外，N2分子最高占據(jù)軌道(HOMO)和最低占據(jù)軌道(LUMO)之間存在較大的能隙(10.82eV)，也引起氮氣反應困難。圖1展示了在半導體光催化的作用下，N2分子被光催化材料捕獲進而被還原實現(xiàn)N2→NH3的轉化。

圖1 光催化固氮合成氨機理概述圖

二、光催化固氮的分類

圖2. 各種半導體光催化固氮體系概述圖

圖3. 五種N2的光催化轉化路徑

在這篇綜述中，作者以催化劑的化合物成分為分類標準，將報道的催化劑分為金屬氧化物、金屬硫化物、氧鹵化鉍、碳系化合物和其他化合物等幾類，并對所涉及的每種分類進行了詳細介紹。圖2和3展示各類半導體光催化劑以及光催化固氮合成氨的五種典型的反應路徑。

三、主要幾類半導體光催化體系固氮機理

圖4. TiO2 表面固氮并還原成氨的反應機理

圖5. 硫系金屬納米體系固氮并還原成氨的反應機理

圖6. Bi-系納米體系固氮并還原成氨的反應機理

圖7. Metal-free碳系化合物催化固氮機理圖

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